Stokiyometrik olmayan uranyum dioksitteki alfa hasarı ve helyumun davranışı
Yükleniyor...
Dosyalar
Tarih
2013
Yazarlar
Dergi Başlığı
Dergi ISSN
Cilt Başlığı
Yayıncı
Ege Üniversitesi
Erişim Hakkı
info:eu-repo/semantics/openAccess
Özet
Kullanılmış nükleer yakıtta oluşan alfa radyasyon hasarı ve oksidasyonun, uzun süre içerisindeki etkilerinin anlaşılması, nükleer atığın depolanması ve bertaraf edilmesi sürecindeki güvenliği yönünden çok önemli bir konudur. Kullanılmış yakıt içerisinde bulunan, genellikle uzun yarı ömürlü olan alfa yayınlayıcı aktinitler, kullanılmış yakıt matrisi içerisinde büyük oranda helyum oluşturacak ve muhtemel olarak kimyasal ve fiziksel modifikasyonlara neden olacaktır. Stokiyometrik UO2'de helyumun davranışları 1960'lı yıllardan itibaren çalışılmış olmasına rağmen, helyumun çözünürlüğü konusu tam olarak aydınlatılamamış olup, stokiyometrik olmayan UO2'de helyumun davranışları konusunda deneysel çalışmalar bulunmamaktadır. Bunun yanında hata mobilitesi ve self difüzyon gibi atomik boyuttaki birçok özelliğin UO2'in stokiyometrisine bağlı olduğu bilinmektedir. Helyumun çözünürlüğü ve difüzyonu üzerine stokiyometri etkisinin anlaşılabilmesi için stokiyometrik ve hiperstokiyometrik UO2 mono ve polikristal örnekleri ile U3O8 polikristal örneklerinde infüzyon denemeleri gerçekleştirilmiştir. Hipostokiyometrik UO2 yapısı sadece yüksek sıcaklıklarda kararlıdır, UO2'in üç değerlikli lantan ile katkılanması yapı içerisinde hipostokiyometrik UO2 konfigürasyonuna benzeyen oksijen boşlukları oluşturabilir. Stokiyometri etkisinin her yönüyle incelenebilmesi için, farklı oranlarda lantan katkılı UO2 örnekleri hipostokiyometrik UO2 yapısını temsilen kullanılmıştır. İnfüzyon sonrası örnekler lazer ile ısıtılmış Knudsen hücre içerisinde, örnekteki tüm helyum salınana kadar tavlanmış ve helyum salınım profili ve toplam helyum miktarı sırasıyla kütle spektroskopisi ve kantitatif gaz ölçüm sistemiyle ölçülmüştür. Düşük sıcaklık helyum difüzyonu üzerine stokiyometrinin etkisinin anlaşılabilmesi için, stokiyometrik ve hiperstokiyometrik UO2 monokristal örneklerinde izotermal helyum salınım denemeleri, ısıtma sistemi içeren yüksek çözünürlük manyetik sektör kütle spektroskopisi ile gerçekleştirilmiştir. Örneklerin karakterizasyonları, infüzyon öncesi, infüzyon sonrası ve termal desorpsiyon ölçümleri sonrası; termogravimetri, X-ışınları difraksiyonu, lazer flaş ve taramalı elektron mikroskobu teknikleri ile gerçekleştirilmiştir. La katkılı UO2 örneklerindeki kafes boşluklarının varlığı raman spektroskopisi ile incelenmiştir. Helyum difüzyonu ayrıca %0.1 oranında plutonyum oksit katkılı UO2 örneklerinde farklı parametrelerin etkilerinin tek tek incelendiği çalışmalar ile kullanılmış yakıtta oluşan radyojenik helyumun davranışı ve alfa radyasyon hasarının anlaşılması için incelenmiştir. Örnek karakterizasyonları, X-ışınları difraksiyonu, taramalı ve geçirimli elektron mikroskobu ile gerçekleştirilmiştir. Örneklerdeki helyum salınım profili ve toplam helyum miktarı sırasıyla Knudsen efüzyon kütle spektrometresi ve kantitatif gaz ölçüm sistemiyle ölçülmüştür. Helyum difüzyonunun simülasyonunda tekli gaz atomu ve kabarcıkların migrasyonu ile tuzaklanma, tane ve kabarcık büyümesi etkilerini göz önünde bulunduran yeni bir model geliştirilmiştir. Deneysel verilerin tanımlanabilmesi için, geliştirilen model ticari bir multifizik yazılımına uygulanmış ve gaz atomu ve kabarcık difüzyon katsayıları arasındaki ilişki öngörülmüştür. Son olarak, literatürdeki mevcut veriler ve bu tez çalışmasındaki sonuçlar ışığında, helyum difüzyonu üzerinde radyasyon hasarının etkisi incelenmiştir. Genel olarak bu tez çalışması, helyumun stokiyometrik UO2 ile stokiyometrik olmayan UO2 ve Pu katkılı UO2 gibi kusurlu yapılardaki davranışları konusunda yeni bir bakış açısı kazandırmaktadır.
Açıklama
Anahtar Kelimeler
Helyum, gazların çözünürlüğü, difüzyon, stokiyometrik olmayan UO2, radyasyon hasarı., Helium, gas solubility, diffusion, non-stoichiometric UO2, radiation damage., Nükleer Bilimler A.B.D.
